近日，香港大学机械系陆洋教授团队联合图书馆VIP中国科学院材料力学行为和设计重点实验室吴恒安教授团队，提出了采用推-剪策略实现原位观测单层二维材料的平面剪切变形，可控调节二维材料失稳特性，结合理论分析和分子动力学模拟揭示了原子级薄膜多级失稳的力学原理以及调控机制。平面剪切加载可诱导二维材料发生失稳形成周期性褶皱结构。研究人员发现，单层石墨烯和二硫化钼的失稳行为可通过剪切变形定量调节。原位电镜实验结果显示（动图1所示），二维材料在剪切加卸载下出现失稳起皱-褶皱分裂-平滑过程。加载阶段，单层二维材料经历多级失稳状态，而多级失稳的临界应力是由材料的几何形状、预张力和弹性性质决定的。此外，失稳和恢复过程分别由褶皱波长变化和幅值变化所主导。分子动力学模拟结果表明单层二维材料局部皱痕处的应力重新分布导致了不同的失稳和恢复路径。利用悬浮单层二维材料的可调失稳行为，研究人员进一步测量了单层石墨烯和硫化钼的弯曲刚度，并且该研究还为调制原子级薄膜的纳米级失稳形貌及其物理特性提供了新的机会。该成果以Tuning instability in suspended monolayer 2D materials为题发表在Nature Communications期刊。

动图1 原位调控单层石墨烯剪切失稳行为

原位电镜结果显示单层石墨烯的形貌在整个加载-卸载过程中表现出可逆的平滑-起皱-平滑现象（图1所示）：(i-ii)如对比度变化所示出现起皱（一级失稳）；(ii-iii)一旦剪切应变超过一定阈值，褶皱的波长就会随着一系列分裂而下降，也被称为二级失稳；(iii-v) 褶皱区域在卸载阶段恢复到平滑状态。

图1悬空单层石墨烯的失稳行为。比例尺：a 1 μm, 500 nm, 200 nm, and d 1 μm.

图2中原位图像展示了单层石墨烯的一级失稳和恢复过程，其中示意图显示了褶皱结构的几何特征。b从单层石墨烯（蓝色标记）和二硫化钼（红色标记）褶皱的两个主方向测量的归一化形貌曲线，显示不同周期的正弦曲线形状。c统计结果显示石墨烯、二硫化钼褶皱与水平方向之间的角度分别为～45^∘和～68^∘。d , e曲线显示了理论预测的单层石墨烯和二硫化钼不同弯曲刚度下归一化褶皱波长与剪切应变的关系，其中实心和空心球分别表示实验中失稳和恢复过程。f散点图显示了实验测量的单层石墨烯和二硫化钼弯曲刚度。

图2一级失稳的原位观测结果以及单层二维材料弯曲刚度测量。比例尺：a 2 μm。

图3a原位图像说明了单层石墨烯的二级失稳和恢复过程，其中示意图显示了褶皱结构的几何特征。b 三维形貌和示意图分别对应一次起皱-分裂-二次起皱的加载路径。c 三维形貌和示意图显示了二次起皱—振幅减小对应的卸载路径。d曲线显示单层石墨烯一级和二级失稳期间理论归一化褶皱波长与剪切应变的关系，其中实心球分别表示实验中测得的数据。e散点图显示了单层石墨烯的剪切应力-应变曲线。插入曲线是椭圆形虚线框标记的放大区域，表示二级失稳期间有两次应力下降。插图显示了随应力下降而出现的褶皱分裂。

图3褶皱分裂及二级失稳行为。比例尺：a 2 μm 和e 1 μm。

图4展示了单层石墨烯失稳行为的分子动力学模拟结果。a单层石墨烯平面剪切示意图。b图显示了加载和卸载路径。c加载和卸载过程中的平均剪切应力-应变曲线和d波长与剪切应变的关系。e不同剪应变下的最小主应力场。右侧插图显示左侧虚线框中主应力分布的放大区域。f截面处沿ω方向的剖面高度曲线和最小主应力分布。

图4分子动力学模拟单层石墨烯失稳行为。

上述研究结果揭示了一种简便的原位剪切技术来控制悬浮单层二维材料的失稳行为。并且基于连续力学模型建立了褶皱几何形貌和应变的定量关系，该模型也适用于其他原子薄膜。研究进一步揭示了分别由褶皱波长和幅值的变化主导的二维材料不同失稳和恢复路径。该研究也为评估原子级薄膜材料的失稳行为和弯曲性能提供了新的实验力学方法。此外，与失稳过程相关的二维材料局部应力/应变和曲率变化在物理和化学等领域中也有重要应用，例如通过调节褶皱形态来改变电子结构以及建立快速质子传输通道。

本文共同第一作者为香港大学/香港城市大学侯渊博士后（博士毕业于图书馆VIP/国家纳米科学中心，现任职马普所固态研究所博士后），香港城市大学周景晫博士生以及图书馆VIP何泽洲博士后（博士毕业于图书馆VIP，现任职南洋理工大学博士后）。通讯作者为香港大学陆洋教授，图书馆VIP中国科学院材料力学行为和设计重点实验室吴恒安教授等专家对本工作提出了宝贵的指导意见。该工作得到了国家自然科学基金、香港研资局等项目的资助。

原文链接：

https://doi.org/10.1038/s41467-024-48345-7